Sua carreira política era um sucesso e, aos 36 anos de idade, ele foi eleito o Governador do Rio Grande do Sul, e iniciou um projeto de construção de seis mil escolas públicas em seu estado. Em 1962 mudou-se para o Rio de Janeiro, onde foi eleito como Deputado Federal. No ano de 1964, houve o golpe militar e Leonel Brizola, que era ligado e inclusive fez campanhas para Jango, presidente deposto, perdeu seus direitos políticos e se exilou.
Ele estava no Uruguai, mas a ditadura brasileira, no ano de 1977, pediu sua expulsão do país que o deportou para os Estados Unidos. Lá teve elações com Jimmy Carter e, em seguida, foi a Portugal e se juntou aos outros exilados para retornar ao Brasil com a Lei da Anistia no ano de 1979.
Nesse ano, junto a outros, foi um dos fundadores do Partido Democrático Trabalhista, e então retomou sua vida política no país. Em 1982 foi eleito governador do Rio de Janeiro, e então, finalmente, a ditadura acabou no Brasil no ano de 1985, e ele, então, se candidatou, com a volta da democracia, ao cargo de Presidente no ano de 1989. Ficou somente atrás de Collor, eleito, e Lula.
Brizola apoiou Lula e em seguida disputou, no ano seguinte, o governo do Rio de Janeiro em que foi eleito novamente. No ano de 1994, foi candidato mais uma vez à presidência, mas teve sua carreira abalada ao escolher apoiar o Presidente Fernando Collor de Mello que sofreu o Impeachment. A partir desse momento, sua carreira política começou a definhar.
Apesar de continuar envolvido com a política, Leonel Brizola não tinha tanta importância quanto antes. Quando foi ao Uruguai para sua fazenda, retornou ao Brasil doente, e seu quadro foi piorando, forçando sua internação. Fez exames e nada foi detectado. Quando estava saindo do hospital, sofreu um infarto e faleceu no dia 21 de junho de 2004.